Vita di Caterina da Siena. Legenda maior

È la prima biografia di Caterina da Siena, scritta poco più di un decennio dopo la sua morte. L'opera di Raimondo si presenta suddivisa in tre parti con due prologhi. Le parti prima e seconda formano un'unità in sé completa e rispettano uno schema di composizione omogeneo con l'indicazione precisa, al termine di ogni capitolo delle fonti a cui l'autore ha attinto. Si comprende bene che Raimondo portò a termine soltanto a fatica la terza parte, dedicata alla morte e alla santità di Caterina, infatti, dopo aver trattato già nel capitolo secondo delle morte di Caterina, per mantenere la struttura generale dell'opera, dovette riempire i capitoli successivi con la sua traduzione latina di parti del Libro della divina dottrina, con il cosiddetto Testamento spirituale e con storie di miracoli successivi alla morte della santa, fino a che nel capitolo conclusivo, poté ricapitolare l'intera vita.